NAA

Abbildung 1: Bestrahlungsanlagen im Reaktorbecken Abb. 1: Bestrahlungsanlagen im Reaktorbecken des FRM II. RPA: Rohrpostanlage; KBA: Kapselbestrahlungsanlage; SDA-1: Angelschurposition. Das Brennelement befindet sich ca. 4 m unter der Arbeitsbühne.

Abb. 1: Bestrahlungsanlagen im Reaktorbecken des FRM II. RPA: Rohrpostanlage; KBA: Kapselbestrahlungsanlage; SDA-1: Angelschurposition. Das Brennelement befindet sich ca. 4 m unter der Arbeitsbühne.

Neutronenaktivierungsanalyse ist eine sehr empfindliche multielementanalytische Methode, die sowohl qualitativ als auch quantitativ für die Bestimmung von Elementkonzentrationen, insbesondere für die Bestimmung von Spurenelementen, eingesetzt werden kann.

Für die Durchführung der Analyse wird die Probe mit Neutronen bestrahlt, wobei künstliche radioaktive Isotope der gesuchten Elemente entstehen. Dieser Vorgang wird Neutronenaktivierung genannt. Über die Messung der charakteristischen Gammastrahlungen können die radioaktiven Isotope detektiert werden und damit die Konzentration der Targetelemente quantitativ bestimmt werden. Da die Aktivierung unabhängig von den chemischen Verbindungen ist und in der Probe homogen stattfindet, ist eine Bulk-Analyse ohne chemische Aufschlüsse möglich.

Tabelle 1 Tab. 1: Neutronenflüsse an Bestrahlungspositionen

Tab. 1: Neutronenflüsse an Bestrahlungspositionen

Üblicherweise werden die Proben (1 – 100 mg) zuerst in Polyethylen-Folie verpackt oder in Quarzampullen eingeschweißt. Die Bestrahlungen finden in einer der folgenden Bestrahlungskanälen (Abb. 1) mit unterschiedlichen Neutronenflüssen (Tab. 1) statt.

1) Eingepackt in eine PE-Bestrahlungskapsel (Abb. 2 links) werden die Proben mit Hilfe von CO2-Gas über die Rohrpostanlage (RPA) in eine dem Reaktorkern nahliegende Bestrahlungsposition transportiert. Der thermische Neutronenfluss beträgt hier bis zu 4 × 10¹³ n cm^-2 s^-1. Je nach Zielsetzung der Analyse kann eine Bestrahlungszeit zwischen einer Minute und zwei Stunden gewählt werden. Nach der Bestrahlung werden die Proben ins Messlabor überführt. Dieses befindet sich in den Räumlichkeiten der benachbarten Radiochemie München (RCM). Die typische Transportzeit in der Rohrpostanlage von der Bestrahlungsposition bis zum Messplatz beträgt ca. 6 – 7 Min. Damit können in den meisten Fällen noch eine Reihe von kurzlebigen Isotope z. B. ²⁸Al, ⁵²V, ⁵¹Ti bestimmt werden.

Abbildung 2: RPA und KBA Abb. 2: Links: Bestrahlungskapsel aus PE (weiß) für die Rohrpostanlage (RPA) mit einigen typischen Proben und eine Transportkapsel (schwarz); rechts: Al-Kapsel für die Kapselbestrahlungsanlage (KBA).

Abb. 2: Links: Bestrahlungskapsel aus PE (weiß) für die Rohrpostanlage (RPA) mit einigen typischen Proben und eine Transportkapsel (schwarz); rechts: Al-Kapsel für die Kapselbestrahlungsanlage (KBA).

2) Für die Analyse von Spurenelementen mit sehr niedrigen Konzentrationen (bis zu/ unter ppt-level) in hochreinen Materialien wie z.B. Si werden die Proben meistens in der Kapselbestrahlungsanlage (KBA) mit einem hohen Fluss bis zu 1,3 × 10¹⁴ n cm^-2 s^-1 und einer langen Zeit von einigen Stunden bis zu einigen Tagen bestrahlt. Vor der Bestrahlung müssen die Proben hierzu allerdings in einem wasserdichten Transportbehälter aus Aluminium (Abb. 2 rechts) eingeschweißt werden, weil das Reaktorbeckenwasser als Transportmedium verwendet wird. Aufgrund vergleichsweise hoher Aktivitäten der Al-Kapseln nach Langzeitbestrahlung können die Proben normalerweise erst nach zwei Tagen Abklingzeit ausgepackt werden. In der heißen Zelle können die Proben bei Bedarf auch nach kürzerer Abklingzeit ausgepackt werden.

Abbildung 4: Gammaspektren Abbildung 3: Gammaspektren einer NAA-Probe mit unterschiedlichen Abklingzeiten von 1 Stunde (rot) und 1 Tag (schwarz)

Abbildung 3: Gammaspektren einer NAA-Probe mit unterschiedlichen Abklingzeiten von 1 Stunde (rot) und 1 Tag (schwarz)

3) Die Angelschnurposition (SDA1) kann als Alternative zur Rohrpostanlage zum Einsatz kommen, z. B., wenn die Proben während der Bestrahlung durch das Beckenwasser gekühlt werden müssen. Die Proben werden hier wie bei der KBA in einer Al-Kapsel verschweißt. Die Bestrahlungszeit ist i.d.R. auf max. eine Stunde beschränkt.

Die bestrahlten Proben können im Labor mehrmals nach geeigneten Abklingzeiten gemessen werden. Isotope mit verschiedenen Halbwertzeiten können so jeweils unter optimierten Bedingungen detektiert werden. Normalerweise werden die Proben nach der Bestrahlung zwei- bis dreimal gemessen. Benutzt werden hierfür hochempfindliche Germanium-Detektoren (HPGe).

Ein Neutronenflussmonitor (auch Komparator genannt und meistens ein Au-Standard) wird üblicherweise mit den Proben gemeinsam bestrahlt. Die Goldaktivität gibt dann die Information über den Neutronenfluss in der Bestrahlungsposition. Der hochthermaliserte Neutronenfluss hat in den meisten Positionen ein Flussverhältnis (thermisch-zu-epithermisch) von > 3000. Dies vereinfacht die Analyse und macht sie fehlerunanfälliger, da der Anteil des epithermischen Flusses vernachlässigbar ist und somit viele Korrekturen obsolet sind. [1]

[1] Lin, X. et al., J. Radioanal. Nucl. Chem. Art. 215, 179 (1996).