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04.03.2016

Selbstdiffusion in amorphem Silizium

amorphes Silizium amorphes Silizium Im Reflektometer MARIA gelangen die vertikal fokussierten Neutronen aus der Kollimation von links nach rechts auf die mittels des Hexapods manipulierte Probe und werden von dort in den Detektorarm gestreut. © W. Schürmann / TU München

Im Reflektometer MARIA gelangen die vertikal fokussierten Neutronen aus der Kollimation von links nach rechts auf die mittels des Hexapods manipulierte Probe und werden von dort in den Detektorarm gestreut. © W. Schürmann / TU München

Wissenschaftlern der Technischen Universität Clausthal ist es mit Hilfe von Neutronen am FRM II und am PSI erstmals gelungen, die Selbstdiffusion in amorphem Silizium zu vermessen.

Dieses Phänomen beschreibt die temperaturabhängige statistische Bewegung der Siliziumatome und der zugrundeliegenden Defekte. So lassen sich beispielsweise strukturelle Änderungen besser verstehen beziehungsweise mechanische Deformationen auf atomarer Ebene beschreiben. Im kristallinen Silizium, das in der Informationstechnologie seit Jahrzehnten eine dominierende Rolle spielt, wurde die Selbstdiffusion schon mehrfach mit verschiedenen Methoden über einen weiten Temperaturbereich charakterisiert. Die ungeordnete amorphe Phase des Siliziums ist nicht sehr stabil, was eine Messung dieser atomaren Bewegungen bisher stark erschwert hat.

Um die Atombewegungen auf der Skala weniger Nanometer dennoch verfolgen zu können, setzten die Wissenschaftler um Prof. Harald Schmidt vom Institut für Metallurgie der TU Clausthal die Neutronenreflektometrie ein. Hierfür stapelten sie amorphes Silizium mit natürlichem Isotopengehalt und solches mit dem stabilen Isotop 29Si angereichertes in wenigen Nanometer dicken Schichten aufeinander. So entstehen Strukturen aus 20 alternierenden Einzelschichten. Bei Temperaturen von 550 bis 700 °C mischen sich die Isotope, die von Neutronen klar zu unterscheiden sind. Das führt zu einem veränderten Kontrast in der Streulängendichte und damit zu einer kleinen, aber doch messbaren Änderung Intensität der gestreuten Neutronen.

Die Messungen fanden sowohl am Reflektometer MARIA des Heinz Maier-Leibnitz-Zentrums in Garching statt als auch am Reflektometer AMOR des Paul Scherrer Instituts in der Schweiz.

Die Theorie lässt erwarten, dass sich in der ungeordneten Struktur des amorphen Siliziums Atome deutlich schneller bewegen als bei gleichen Temperaturen für kristallines Silizium bekannt ist. Tatsächlich zeigten die Messungen bei 700 °C einen Diffusionskoeffizienten, der den im kristallinen Silizium gemessenen um fünf Größenordnungen übersteigt. Bisher wurde von Theoretikern und Experimentatoren dafür eine nicht abgesättigte Bindung eines dreifachkoordinierten Siliziumatoms verantwortlich gemacht, ein sogenannter „Dangling Bond“.

Florian Strauß, der diese Messung für seine Promotion geplant und durchgeführt hat, kam zu einem anderen Ergebnis: „Wir konnten zeigen, dass dafür eine recht hohe Aktivierungsenergie von 4.4 eV nötig ist. Das amorphe Silizium ist also ein wesentlich komplexeres Material als bisher vermutet.“ Die Ergebnisse lassen eher auf einen Diffusionsmechanismus schließen, der von über mehrere Nanometer ausgedehnten Defekten dominiert wird. Diese Messungen sind zwar Grundlagenforschung, aber dennoch interessant für andere Systeme, vor allem Silizium-Lithium-Verbindungen, wie sie beispielsweise in Batteriematerialien vorkommen.

Originalpublikation:
F. Strauß et al., Self-Diffusion in Amorphous Silicon, Phys. Rev. Lett. 116, 089903 (2016)

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